In seguito ebbe diversi proprietari, rimanendo per più di mezzo secolo sede del Cercle des Phocéens, fondato nel 1836, prima di essere acquistato da Jules Cantini, importante marmista che partecipò alla costruzione di molti edifici civili e religiosi a Marsiglia durante il Secondo Impero. Grande appassionato d'arte, Jules Cantini lo donò alla città nel 1916, affinché diventasse un museo dedicato all'arte del nostro tempo.
Questa prestigiosa istituzione culturale marsigliese è dedicata al cosiddetto periodo "moderno" del XX secolo, dal 1900 agli anni Sessanta. La collezione comprende alcuni dei più grandi nomi che hanno segnato il XX secolo, tra cui Henri Matisse, Oskar Kokoschka, Pablo Picasso, Jean Arp, Alberto Giacometti, Balthus, Antonin Artaud e Francis Bacon.
La mostra comprende anche una serie di sequenze eccezionali incentrate sul fauvismo (André Derain, Charles Camoin, Émile Othon Friesz, Alfred Lombard), sui primi esperimenti cubisti (Raoul Dufy, Albert Gleizes) e sui movimenti post-cubisti o puristi degli anni Venti e Quaranta (Amédée Ozenfant, Fernand Léger, Le Corbusier, Jean Hélion, Jacques Villon).
Alcune di queste opere rivelano la fascinazione di molti artisti all'inizio del XX secolo per la luce e i paesaggi meridionali (Cassis di Derain del 1907, il Paesaggio mediterraneo di Friesz dello stesso anno e l'Estaque dipinto, sulle orme di Cézanne, da Dufy nel 1908).
La rivoluzione surrealista - la maggior parte dei cui rappresentanti, riuniti intorno ad André Breton e a sua moglie Jacqueline Lamba, passarono per Marsiglia durante il loro esilio negli Stati Uniti nel 1940-1941 - è uno dei temi principali della collezione, come dimostrano le opere di Victor Brauner, Matta, André Masson, Jacques Hérold, Max Ernst e Joan Miró. Infine, va ricordato il "Jeu de Marseille" creato dai membri del gruppo surrealista a Villa Air-Bel nel 1940-1941, donato al Musée Cantini da Aube e Oona Elléouët-Breton nel 2003.
L'astrazione lirica o gestuale è rappresentata da opere di Nicolas de Staël, Camille Bryen, Simon Hantaï, Arpad Szenès e Maria Elena Vieira da Silva. Il museo conserva anche una collezione di opere del gruppo giapponese Gutai, attivo negli anni 1955-1960, che ha mantenuto stretti legami con il movimento informale francese grazie al critico e teorico Michel Tapié. I decenni successivi sono illustrati dalle sperimentazioni "matiériste" di Jean Dubuffet, Antonio Saura, Antoni Tàpies e Jean-Paul Riopelle, e dai paesaggi astratti su larga scala di Olivier Debré, Raoul Ubac, Pierre Tal-Coat e Hans Hartung.
Infine, le collezioni fotografiche offrono una visione panoramica della storia di questa forma d'arte, dal periodo più storico (Édouard Baldus, Olympe Aguado, i fratelli Bisson, Charles Nègre, Gustave Le Gray, Francis Bruguière), alla fotografia modernista intorno al Pont Transbordeur di Marsiglia intorno al 1930-1940 (Laszlo Moholy-Nagy, Herbert Bayer, René Zuber, Florence Henri, Man Ray, Germaine Krull, André Papillon, ecc.) fino agli anni '60 e '70 (Jean-Pierre Sudre, Jean Dieuzaide, Linda Benedict Jones, Ralph Gibson, Martine Franck, ecc.)
A seconda delle norme di conservazione e delle richieste di prestito, non tutte le opere della collezione sono esposte in modo permanente.